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流动合成生物相容性氧化铁纳米颗粒及其粒度分布调控的机理研究取得新进展 http://www.gaomingyuan.com 2015年02月24日 星期二 10:00 |
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Fe3O4纳米颗粒以其超顺磁特性被广泛的应用于磁共振成像中。由于目前基于热分解法制备高质量的Fe3O4纳米颗粒研究主要集中在釜式制备上,而热分解金属有机前驱体反应的复杂性决定了釜式反应的差的重复性,因此建立连续可重复的磁性纳米颗粒的制备技术对其在生物医学领域的进一步应用有着重要意义。流动合成以其稳定、自动化的特点已被应用于多种纳米材料的合成中。对于流动合成参数对纳米颗粒粒度分布的影响,已有相关的停留时间分布(RTD)理论研究,然而,与成核生长过程密切相关的流体内单体浓度的分布以及在流动合成过程中Ostwald熟化对纳米颗粒粒度分布的影响研究到目前为止未见报道。
本研究中,基于我们课题组釜式反应发展的反应配方,即以Fe(acac)3为反应前驱体、双羧基PEG及油胺为纳米颗粒的表面修饰剂,首先在2.1 mm管式反应器中33 bars的高压下、使用低沸点溶剂苯甲醚作为反应介质、反应温度为250°C条件下,流动合成了Fe3O4纳米颗粒。同时研究发现,降低流体的线速度可使纳米颗粒在管内的停留时间分布变窄从而有效降低粒度分布,但同时延长的反应时间使得Ostwald熟化发生导致粒度分布的展宽。进一步理论分析表明,低的线速度有助于减小管内轴向和径向的单体浓度分布,从而使成核及后续生长期的单体浓度更均匀,有利于窄粒度分布纳米颗粒的形成。根据理论预测,当使用更细的管式反应器时,管内的径向浓度分布会进一步降低,因此我们采用1.0 mm管式反应器,流动制备出了尺寸相对标准偏差仅为10.6%的Fe3O4纳米颗粒,与同配方的釜式反应合成的纳米颗粒相比RSD更低。且所制备的4.6 nm Fe3O4纳米颗粒具有高的纵向摩尔弛豫率(11.1 mM-1s-1)。同时所得纳米颗粒具有很好的胶体稳定性,这为其在磁共振成像领域的应用奠定了基础。该研究工作已在近期被接受发表(Chem. Mater., 2015, 27(4), 1299–1305.)。 该研究工作是在高老师的悉心指导下完成的,至今回想起您放弃休假帮助我修改论文还是有着深深的感动。高老师严谨的治学态度、缜密的逻辑思维和极高的敬业精神,让我受益匪浅。感谢高老师对我的谆谆教诲和无私帮助,让我在以后的道路上更好的成长。 焦明霞等 |